日本語要旨

揮発性成分であるC-O-H-Nを含む系において，フルイド及びメルト中での化学種がどの様なパラメータに支配されているのかを理解することは，地球内部の物質移動プロセスにおける揮発性成分の影響を知る上で重要である．そこで，C-O-H-Nを含むアルミノケイ酸塩系で，約700MPaにおいて800℃までの条件下でラマン及び赤外分光法により測定を行った．高温高圧の発生には外熱式ダイヤモンドアンビルセルを用いた．一般に，フルイドやメルトの構造や化学組成は，室温室圧への急冷時に変化することが多い．そのため，高温高圧状態でのその場分析を行った．炭素と窒素は様々な価数をとる可能性があるので，還元剤は用いずにH₂O，CO₂，N₂として揮発性成分を系に加えた． 実験により，メルト中に溶存する化学種はH₂O，CO₃^2-，HCO₃^-，N₂であること，そしてフルイド中に溶存する化学種はH₂O，CO₂，CO₃^2-，N₂であることが明らかになった．メルト中のHCO₃^-/CO₃^2-間の平衡は温度上昇にともないCO₃^2-側へとシフトし，このときの活性化エネルギーはΔH=114±22 kJ/molである．フルイド中のCO₂種の存在度は温度圧力の変化に影響されず，ほぼ一定である．H₂OとN₂のフルイド/メルト間の分配係数はどちらも１以上であり，活性化エネルギーΔHはそれぞれ-6.5±1.5と-19.6±3.7 kJ/molである．一方，炭酸塩グループであるCO₃^2-は，フルイドよりもメルト中により多く分配される． 地球内部において酸化還元条件がQFMバッファーよりもやや高い（NNOとMWの間程度）場合，フルイド及びメルト中の安定な窒素化学種はN₂であり，そのN₂は両相に対し希釈剤として働く．つまりN₂が溶存する場合，フルイド中へのケイ酸塩成分の溶解度は低下し，同時にフルイド中のアルカリ成分の濃度は高くなると思われる．その様な状況下においては，N₂が溶存しない場合と比較して，HFS元素がフルイドによって移動しやすくなることが予想される．N₂が溶存することによりフルイドの構造は大きく変化するが，メルトの構造はほとんど変化しない．