日本語要旨

メタン（CH₄）は，地球温暖化・生命圏の限界・他天体での生物活動・生命誕生以前の化学進化などの鍵となる物質であり，その起源の推定は地球科学分野における一大研究対象である．CH₄の炭素および水素安定同位体比は，その起源を判別する指標として長年使用されている。水素（H₂）と二酸化炭素（CO₂）を利用するメタン生成古細菌（メタン菌）によるCH₄–CO₂間の炭素同位体分別は， H₂分圧に影響を受けるメタン生成経路の可逆性によってコントロールされると考えられている．また高いH₂分圧下でのメタン菌の培養実験では，H₂Oの水素同位体比のみならず H₂の水素同位体比もCH₄の水素同位体比に影響を及ぼすこと（δD_H2効果）が明らかにされている．しかしこれらの理解はそれぞれ別の培養系で確認された事象であった．本論文では，メタン菌3種について，2段階のH₂分圧条件下（高：~10⁵ Pa，低：<10² Pa）で培養し，そのH₂O–H₂–CO₂–CH₄間の炭素と水素安定同位体システマティクスを調べた．なお高いH₂分圧は分離株培養で一般に用いられる条件であり，低いH₂分圧はメタン生成の起こる天然環境を模した条件である。

本研究で得られたCH₄–CO₂間の炭素同位体分別およびそのH₂分圧との相関は先行研究と調和的であった．一方，H₂O–H₂–CH₄間の水素同位体分別を検討したところ，高いH₂分圧下かつ増殖速度が比較的速い場合（数10時間スケール）にδD_H2効果が確認され（図a），高いH₂分圧下でも増殖速度が比較的遅い場合（数10日スケール）はδD_H2効果が認められなかった（図b）．低いH₂分圧下におけるCH₄–H₂O間の水素同位体比分別は，同様の培養実験を行った先行研究と同等であるだけでなく，ルーメンや土壌など比較的“若い”のメタンリザーバーの観測結果とも同等であった（図c）。一方これらの若いメタンの水素同位体分別と比べ，天然ガスや地下水，メタンハイドレートといった“古い”メタンリザーバーでは明らかに高い値が観測されている．この違いは，メタン生成経路の可逆反応を通じて起こる地質中のCH₄とH₂Oとの水素同位体交換による続成的変化で生じた可能性がある（図d, e）．